激光吸收光譜（LAS）技術(shù)由于具有高定量性和操作直接的優(yōu)勢而成為目前最為廣泛使用的激光光譜氣體檢測技術(shù)。作為最重要的性能指標之一，氣體傳感的動態(tài)范圍在諸如大海拔跨度大氣成分分析、標準氣體檢定、燃燒效率精準監(jiān)控等氣體濃度變化范圍大（可跨越5個數(shù)量級以上）的應(yīng)用場景中尤其受到關(guān)注。然而，LAS技術(shù)需要從基線中提取吸收信息，難以平衡痕量氣體檢測時的弱吸收和高濃度氣體檢測時的過度吸收，導(dǎo)致其動態(tài)范圍通常被限制在3~4個數(shù)量級。因此，有效擴展LAS氣體傳感技術(shù)的動態(tài)范圍以滿足更多實際應(yīng)用需求具有重要意義。

導(dǎo)讀

根據(jù)比爾-朗伯定律的基本原理，擴展LAS動態(tài)范圍的直接方法通常只有兩種：選擇不同強度的氣體吸收線和改變吸收光程。近期，哈爾濱工業(yè)大學(xué)董永康教授團隊提出了一種新型的融合吸收光譜和色散光譜的大動態(tài)范圍氣體傳感技術(shù)——激光矢量光譜技術(shù)（LaVS）。該技術(shù)采用調(diào)頻連續(xù)波（FMCW）干涉系統(tǒng)同時獲取目標氣體的吸收光譜和色散光譜信息，并充分利用前者在低濃度區(qū)的高靈敏度特性和后者在高濃度區(qū)的高線性度優(yōu)勢。在乙炔氣體測量的驗證性實驗中，實現(xiàn)了6x107的超大線性動態(tài)范圍，超越所有其它LAS技術(shù)一個數(shù)量級以上。相關(guān)成果以“Gas sensing with 7-decade dynamic range by laser vector spectroscopy combining absorption and dispersion”為題在Photonic Research期刊上發(fā)表。該論文的作者為哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩士研究生王玥、徐寧，婁秀濤教授和董永康教授。

創(chuàng)新研究

LaVS技術(shù)原理

LaVS技術(shù)原理如圖1所示。在FMCW干涉儀結(jié)構(gòu)的探測路中放置一個內(nèi)部具有多個弱反射點的多通池以實施光程復(fù)用技術(shù)。痕量氣體傳感方法和傳統(tǒng)的LAS技術(shù)類似，利用氣池整體光程長度進行測量。通過FMCW干涉法，可以獲得氣池內(nèi)部不同反射位置對應(yīng)的不同光程的矢量光譜信息，用于分析非痕量濃度的氣體：對于較低濃度氣體，選用具有相對高信噪比的吸收光譜進行分析（濃度越低，選擇的光程則越長，反之亦然）；對于強吸收導(dǎo)致光譜擬合困難的高濃度氣體，選用在較高光學(xué)厚度下仍具有線性響應(yīng)的色散光譜進行分析。

圖1LaVS技術(shù)原理示意圖

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651 (Fig.1）

LaVS實驗裝置

LaVS系統(tǒng)的實驗裝置如圖2所示，包括Mach-Zehnder主干涉結(jié)構(gòu)以及Michelson輔助干涉結(jié)構(gòu)。在主干涉結(jié)構(gòu)探測路的多通池（基長為18 cm，內(nèi)部反射232次）內(nèi)充入待測乙炔氣體。采用線寬為60 kHz的外腔半導(dǎo)體激光器（SANTEC，TSL-770），掃描覆蓋乙炔1521nm附近的R7線。輔助干涉路產(chǎn)生的拍頻信號通過PD1接收，用來通過希爾伯特變換矯正激光調(diào)頻的非線性；FMCW拍頻信號由平衡探測器接收；通過多通池后的透射光經(jīng)過衰減后被探測器PD2接收。

圖2LaVS實驗裝置

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651(Fig.2）

同時獲取吸收和色散光譜的流程

圖3以8440 ppm乙炔氣體檢測為例展示了LaVS同時獲取不同吸收光程下吸收光譜和色散光譜的數(shù)據(jù)處理過程?？梢郧宄目吹?，吸收光譜在長光程情況下其中心部分觸頂，這使得光譜分析變得困難。相比之下，即便是在較高光學(xué)厚度區(qū)域，色散光譜信號幅值隨著吸收光程的增加而線性增長。因此，可期待利用色散光譜有效擴展探測上限。

圖3同時獲取多通池內(nèi)8440 ppm乙炔的吸收光譜和色散光譜的數(shù)據(jù)處理流程。（a）采集到的原始拍頻信號；（b）對（a）中所示拍頻信號的傅里葉變換結(jié)果；（c）對（b）中所示的三個反射峰（#5，#11，#17）進行傅里葉逆變換獲取的吸收和色散光譜。

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651(Fig.3）

吸收和色散光譜的測量結(jié)果

為驗證LaVS技術(shù)的大動態(tài)范圍傳感能力，實驗測量了跨越6個數(shù)量級以上的7種不同濃度的乙炔（1.2 ppm至99.3%）。圖4展示了FMCW干涉信號反演的濃度在100 ppm以上的5種乙炔樣品氣體的吸收和色散光譜。對于102 ppm和1090 ppm的低濃度氣體，選用高信噪比的吸收光譜進行分析；對于高濃度的8440 ppm、9.3%和99.3%氣體，選用高線性度的色散光譜分析。對于1.2 ppm和8 ppm的痕量氣體，利用多通池的透射光獲得高信噪比的吸收光譜（未展示）。對1.2 ppm乙炔的連續(xù)測量數(shù)據(jù)進行Allan方差分析，表明在24 s最佳平均時間處可獲得的最低探測濃度為0.016 ppm。

圖4不同濃度乙炔在不同光程下的吸收和色散光譜。（a-b）對于102 ppm和1090 ppm的低濃度氣體，吸收光程分別為19.389 m和3.949 m；(c-e)對于8440 ppm，9.3%和99.3%的高濃度氣體，吸收光程分別為6.103 m、1.064 m和0.359 m。每個光譜通過20次結(jié)果平均獲得。

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651(Fig.4）

動態(tài)范圍評估

圖5展示了乙炔氣體測量濃度和理論值的對比結(jié)果。線性擬合的R2大于0.9999，表明系統(tǒng)具有近乎完美的線性響應(yīng)。傳感的動態(tài)范圍由探測下限和探測上限共同決定。根據(jù)0.016 ppm的探測下限和99.3%的探測上限評估，當(dāng)前LaVS系統(tǒng)的線性動態(tài)范圍為，該指標比目前所有已報道的LAS技術(shù)大一個數(shù)量級以上。

圖5乙炔測量濃度與預(yù)估濃度的對比圖

應(yīng)用與展望

我們提出并實驗驗證了一種新穎的用于大動態(tài)范圍氣體傳感的激光矢量光譜技術(shù)，該技術(shù)有效融合了吸收光譜的高靈敏特性和色散光譜的高線性度優(yōu)勢，實現(xiàn)了7個數(shù)量級的大動態(tài)范圍。由于吸收和色散間固有的定量聯(lián)系，激光矢量光譜具有和激光吸收光譜相同的準確定量能力。所提出的激光矢量光譜技術(shù)同樣能夠結(jié)合其他輔助辦法，例如氣體稀釋、使用組合氣池、選取不同強度的吸收線等，來進一步拓展動態(tài)范圍，使得更具挑戰(zhàn)性的氣體傳感應(yīng)用成為可能。由于在強吸收情況下具有良好的性能表現(xiàn)，可以預(yù)期激光矢量光譜技術(shù)有望進一步拓展至液體傳感應(yīng)用領(lǐng)域。

主要作者

董永康，論文通訊作者，哈爾濱工業(yè)大學(xué)航天學(xué)院教授/博士生導(dǎo)師，教育部國家級高層次人才，哈爾濱工業(yè)大學(xué)航天學(xué)院副院長，集成電路科學(xué)與工程學(xué)科負責(zé)人，可調(diào)諧激光技術(shù)國家級重點實驗室常務(wù)副主任，中國光學(xué)工程學(xué)會理事，國際著名期刊Optics Letters編委，Photonic Sensors編委，《激光與光電子學(xué)進展》編委。從事光纖與激光傳感器基礎(chǔ)研究、技術(shù)研發(fā)和工程應(yīng)用，取得多項創(chuàng)新性研究成果。在國際權(quán)威期刊發(fā)表論文110余篇，愛思唯爾高被引學(xué)者。

婁秀濤，論文第一作者，哈爾濱工業(yè)大學(xué)物理學(xué)院教授/博士生導(dǎo)師，哈爾濱工業(yè)大學(xué)物理實驗教研中心主任，黑龍江省物理學(xué)會理事，第一/二/三屆全國光學(xué)與光學(xué)工程博士生學(xué)術(shù)聯(lián)賽東北賽區(qū)組委會秘書長。在國際期刊發(fā)表SCI論文30余篇，授權(quán)國家發(fā)明專利13項。

審核編輯：彭菁