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催化誘導(dǎo)硫化鋰的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變研究取得進展!

鴻之微 ? 來源:中科院金屬所 ? 2023-01-11 14:26 ? 次閱讀
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鋰硫電池具有能量密度高(2600 Wh/kg)、硫單質(zhì)成本低廉和環(huán)境友好等優(yōu)勢,在替代鋰離子電池的新一代電化學(xué)儲能體系中極具競爭力。硫正極的容量發(fā)揮與復(fù)雜的“固-液-固”多步反應(yīng)動力學(xué)緊密相關(guān),尤其是硫化鋰的沉積/解離過程,貢獻了鋰硫電池正極充放電容量的四分之三,是影響性能的重要過程。然而,硫化鋰的絕緣性導(dǎo)致了電化學(xué)過程需要克服較高反應(yīng)活化能;電化學(xué)過程中硫化鋰形成是平面生長,造成了電極表面的快速鈍化,從而導(dǎo)致硫化鋰的沉積/解離過程,動力學(xué)緩慢和效率低。近年來,過渡金屬基催化劑用于硫正極可有效降低反應(yīng)能壘,促進電荷轉(zhuǎn)移,提高活性物質(zhì)的利用率,但放電過程中,產(chǎn)物硫化鋰會覆蓋催化位點,降低后續(xù)反應(yīng)的電催化活性。電池體系中催化劑誘導(dǎo)的反應(yīng)物(產(chǎn)物)的導(dǎo)電屬性變化對性能的影響,尚未得到充分認(rèn)識和研究。

近日,中國科學(xué)院金屬研究所研究人員在前期高效鋰硫電池催化劑研究基礎(chǔ)上(Nat. Commun. 2017, 8, 14627; J. Energy Chem. 2021, 54, 452; Batteries Supercaps 2022, 5, e202100389),提出了篩選鋰硫電池催化劑的新策略。通過誘導(dǎo)吸附于催化劑表面的硫化鋰的電子結(jié)構(gòu)“絕緣-金屬性”轉(zhuǎn)變,使被硫化鋰覆蓋的催化位點仍可作為電化學(xué)反應(yīng)的界面,從而實現(xiàn)高的硫化鋰沉積/解離效率。通過第一性原理計算(圖1),篩選出單原子銅催化劑作為模型催化劑,反應(yīng)界面快速的電荷轉(zhuǎn)移實現(xiàn)了硫化鋰由二維平面生長到三維球狀團簇生長的轉(zhuǎn)變(圖2)。催化劑誘導(dǎo)的硫化鋰電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變使鋰硫電池中催化位點的催化效率得到顯著提高,在高硫負(fù)載下獲得了優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)性能(圖3)。該工作以鋰硫電池體系為例,研究了催化劑誘導(dǎo)的電化學(xué)反應(yīng)過程產(chǎn)物電子態(tài)變化所帶來的影響,為發(fā)展復(fù)雜反應(yīng)過程和電池體系的高效電催化劑提供了新的研究思路。

研究成果近期以Electronic structure adjustment of lithium sulfide by a single-atom copper catalyst toward high-rate lithium-sulfur batteries為題發(fā)表于Energy Storage Materials。該工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項等項目的資助。

論文鏈接:

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.07.024

74b85d90-9128-11ed-bfe3-dac502259ad0.jpg

74d01d7c-9128-11ed-bfe3-dac502259ad0.jpg

圖1 第一性原理計算吸附于金屬單原子催化劑位點的硫化鋰的電子結(jié)構(gòu)和反應(yīng)能壘

74f16db0-9128-11ed-bfe3-dac502259ad0.jpg

圖2 硫化鋰沉積過程分析

750aed12-9128-11ed-bfe3-dac502259ad0.jpg

圖3 高硫載量下鋰硫電池的循環(huán)性能和軟包電池展示

審核編輯 :李倩

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原文標(biāo)題:文章轉(zhuǎn)載丨金屬所《ESM》:催化誘導(dǎo)硫化鋰的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變研究取得進展!

文章出處:【微信號:hzwtech,微信公眾號:鴻之微】歡迎添加關(guān)注!文章轉(zhuǎn)載請注明出處。

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