在絨面硅基板上實(shí)現(xiàn)高有序、均勻覆蓋的自組裝單分子層（SAMs）是提升鈣鈦礦/硅疊層電池（TSCs）效率的關(guān)鍵難題。本文開(kāi)發(fā)了一種不對(duì)稱(chēng)自組裝單分子層HTL201作為空穴選擇層（HSL），在鈣鈦礦/硅疊層太陽(yáng)能電池中實(shí)現(xiàn)34.58%的認(rèn)證效率（1.004 cm2），并通過(guò)優(yōu)化的界面覆蓋、缺陷鈍化和能級(jí)對(duì)齊將開(kāi)路電壓提升至近2V。鈣鈦礦最大功率點(diǎn)追蹤測(cè)試 MPPT可以為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的測(cè)試和性能驗(yàn)證提供了高效的支持。

分子設(shè)計(jì)創(chuàng)新

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不同SAM在IZO襯底上的覆蓋度及其與鈣鈦礦的相互作用

(a) IZO表面分子平衡構(gòu)型俯視圖(b) Me-4PACz、MeO-4PACz和HTL201在IZO表面的吸附能隨時(shí)間變化(c) HTL201分子在IZO襯底上的吸附過(guò)程(d) 三種SAM的IZO表面覆蓋率對(duì)比(e) IZO與不同SAM界面作用示意圖（HTL201形成致密單層）(f) 乙醇清洗前后SAM覆蓋率因子統(tǒng)計(jì)(g, h) FAPbI? (100)吸附SAM的優(yōu)化結(jié)構(gòu)及結(jié)合能計(jì)算

IZO基底上SAM吸附過(guò)程模擬

本研究通過(guò)分子設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了不對(duì)稱(chēng)咔唑基自組裝單分子層HTL201，其特點(diǎn)是在咔唑核苯環(huán)側(cè)引入間隔基團(tuán)和膦酸錨定基團(tuán)（區(qū)別于傳統(tǒng)對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)），用于鈣鈦礦/硅疊層電池的空穴傳輸層（HSL）。核心突破包括：

• 最小空間位阻：提升TCO（IZO）覆蓋率和分子排列有序性（分子動(dòng)力學(xué)模擬驗(yàn)證）。
• 強(qiáng)配位作用：XPS顯示HTL201使IZO的Zn 2p/In 3d峰位移0.7/0.5 eV（高于對(duì)照組），表明與TCO結(jié)合更強(qiáng)。
• 優(yōu)化能級(jí)排列：HOMO能級(jí)（-5.11 eV）與鈣鈦礦價(jià)帶（-5.47 eV）匹配，提升空穴提取效率。

硅異質(zhì)結(jié)電池性能

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基于不同HSL的疊層電池性能

(a, b) 兩端鈣鈦礦/硅疊層電池結(jié)構(gòu)及HTL201電池截面SEM圖(c–f) 不同SAM電池的PCE、VOC、FF、JSC箱線(xiàn)圖（20組電池）(g) 最佳電池J-V曲線(xiàn)(h) HTL201電池外量子效率（EQE）曲線(xiàn)(i) ESTI認(rèn)證的J-V曲線(xiàn)（插圖：1.74 V偏壓下穩(wěn)態(tài)輸出）以硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池為底電池構(gòu)建了單片鈣鈦礦 / 硅串聯(lián)太陽(yáng)能電池。使用 HTL201 的電池平均PCE 為 34.22%，冠軍 TSC 的效率達(dá)到34.60%，VOC高達(dá)2.001 V，JSC為 20.64 mA/cm2，F(xiàn)F 為 83.79%。

效率對(duì)比（20組電池均值）經(jīng)歐洲太陽(yáng)能測(cè)試機(jī)構(gòu)（ESTI）認(rèn)證，基于 HTL201 的 TSC 認(rèn)證 PCE 為34.58%，這是已報(bào)道的鈣鈦礦 / 硅 TSC 研究中的記錄效率。

鈣鈦礦薄膜形貌

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不同SAM基底鈣鈦礦薄膜的光致發(fā)光行為

• 接觸角測(cè)試：HTL201基底對(duì)鈣鈦礦前驅(qū)液的潤(rùn)濕性更好，有利于形成致密薄膜。
• AFM表征：HTL201薄膜更均勻，無(wú)明顯團(tuán)聚。
• SEM與XRD：HTL201上鈣鈦礦薄膜晶粒更大、結(jié)晶性更強(qiáng)。
• GIWAXS：HTL201促進(jìn)鈣鈦礦沿(100)方向擇優(yōu)生長(zhǎng)。
• 原位PL與顯微鏡：HTL201延遲結(jié)晶過(guò)程，有助于形成高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜。

電荷動(dòng)力學(xué)

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SAM對(duì)載流子動(dòng)力學(xué)的影響

(a) 不同SAM上鈣鈦礦膜的PL量子產(chǎn)率（PLQY）(b) 準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂（QFLS）值對(duì)比(c) 偽填充因子（pFF）與實(shí)際FF差值(d–g) UPS譜：二次電子截止區(qū)（左，功函數(shù)WF）與價(jià)帶區(qū)（右）(h) C-AFM電流映射圖（鈣鈦礦膜導(dǎo)電性對(duì)比）通過(guò)光致發(fā)光（PL）、時(shí)間分辨光致發(fā)光（TRPL）和PL量子產(chǎn)率（PLQY）等測(cè)試，深入分析了HTL201對(duì)電荷動(dòng)力學(xué)的影響。結(jié)果表明，HTL201基鈣鈦礦薄膜具有更低的陷阱密度和更長(zhǎng)的載流子壽命。紫外光電子能譜（UPS）和導(dǎo)電原子力顯微鏡（C-AFM）分析進(jìn)一步揭示了HTL201與鈣鈦礦之間優(yōu)化的能級(jí)排列和增強(qiáng)的電荷傳輸能力。這些特性共同促成了電池VOC和填充因子（FF）的顯著提升。

疊層電池穩(wěn)定性

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疊層電池穩(wěn)定性

(a) 未封裝電池在N?環(huán)境存儲(chǔ)1080小時(shí)后的PCE保持率(b, c) 封裝電池在25°C/45°C下MPP跟蹤結(jié)果儲(chǔ)存穩(wěn)定性（未封裝）：HTL201器件在1080小時(shí)后仍保持98.9%的初始效率，優(yōu)于Me-4PACz（84.8%）和MeO-4PACz（94.6%）。運(yùn)行穩(wěn)定性（封裝）：

• 25°C下運(yùn)行1020小時(shí)，HTL201器件保持98.0%初始效率；
• 45°C下運(yùn)行1020小時(shí)，HTL201器件保持91.3%初始效率。

電化學(xué)穩(wěn)定性：HTL201在CV測(cè)試中表現(xiàn)出更高的氧化還原穩(wěn)定性。光穩(wěn)定性：NMR測(cè)試表明HTL201在持續(xù)光照下分子結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。本文通過(guò)非對(duì)稱(chēng)分子設(shè)計(jì)策略，開(kāi)發(fā)出新型SAM材料HTL201，顯著提升了鈣鈦礦/硅疊層太陽(yáng)能電池的界面質(zhì)量、光電性能和穩(wěn)定性。HTL201在界面覆蓋性、能級(jí)匹配、缺陷鈍化、電荷傳輸?shù)确矫婢鶅?yōu)于傳統(tǒng)對(duì)稱(chēng)SAM，最終實(shí)現(xiàn)了34.58%的認(rèn)證效率，為鈣鈦礦/硅疊層電池的進(jìn)一步發(fā)展提供了重要方向。

鈣鈦礦最大功率點(diǎn)追蹤測(cè)試 MPPT

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鈣鈦礦最大功率點(diǎn)追蹤測(cè)試 MPPT采用A+AA+級(jí)LED太陽(yáng)光模擬器作為老化光源，以其先進(jìn)的技術(shù)和多功能設(shè)計(jì)，為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的研究提供了強(qiáng)有力的支持。

• 光源等級(jí)：A+AA+，光譜匹配度A+級(jí)，均勻性A級(jí)，長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性A+級(jí)
• 有效光斑大小:≥250*250mm（可定制）
• 光強(qiáng)可調(diào)節(jié): 0.2-1.5sun，以0.1sun為步進(jìn)可依次調(diào)節(jié)
• 功率獨(dú)立可控：300-400 nm/400-750 nm/750-1200 nm

美能MPPT多通道電池測(cè)試系統(tǒng)采用A+AA+級(jí)LED太陽(yáng)光模擬器作為老化光源，通過(guò)模擬真實(shí)的光照條件，對(duì)鈣鈦礦/硅疊層電池性能提升提供精確的測(cè)試和穩(wěn)定性驗(yàn)證工具。

原文參考：Efficient perovskite/silicon tandem with asymmetric self-assembly molecule

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