介紹在燃燒中，直到最近只有兩種時間光選通方案可用于提高時間分辨自發(fā)拉曼散射 (SRS) 光譜的信噪比 (SNR)。有問題的光學(xué)背景噪聲可以通過帶有圖像增強器的電子選通或使用機械快門來消除。不幸的是，這些傳統(tǒng)方法都有其缺點。

例如，圖像增強器通過 <2 納秒的選通能力提供出色的光學(xué)背景噪聲抑制，但具有一些固有的局限性，例如圖像質(zhì)量較差和動態(tài)范圍較低。另一方面，雖然帶有旋轉(zhuǎn)光學(xué)斬波器的高速機械快門能夠在不降低檢測系統(tǒng) CCD 量子效率 (QE) 的情況下提供更寬的動態(tài)范圍，但其30 Hz 速度和 ~10 μs 選通還不夠。用于抑制噪聲，并可能導(dǎo)致高達(dá) 50% 的傳輸損耗。

2010 年，俄亥俄州航空航天研究所的 Jun Kojima 博士與 David Fischer 博士和 Quang-Viet Nguyen 博士(NASA Glenn 研究中心)合作，描述了一種 SRS 架構(gòu)*，該架構(gòu)采用在子幀中運行的幀傳輸CCD突發(fā)門控模式實現(xiàn)時間分辨燃燒診斷。1這項專利技術(shù)能夠以微秒快門速度(<5 微秒)實現(xiàn)全電子光學(xué)選通，而不會影響光學(xué)吞吐量或圖像保真度。小島博士在該方法中使用了 Princeton Instruments ProEM? 電子倍增 CCD (EMCCD) 相機。

當(dāng)與一對正交偏振激發(fā)激光器結(jié)合使用時，上述技術(shù)可測量受光學(xué)背景噪聲污染最小的單次振動拉曼散射。盡管如此，其相對較長的選通(約 5 微秒)在光學(xué)背景抑制方面仍有改進(jìn)的空間。

最近，Kojima 博士開發(fā)了另一種先進(jìn)技術(shù)，用于測量燃燒中的時間分辨 SRS 光譜(見圖 1)。本文概述了這種新方法，它提供了更高的信噪比并允許超高速觀察燃燒動態(tài)。

測量時間分辨自發(fā)拉曼散射的新方法

小島博士的新實驗裝置如圖 2 所示。與之前報道的技術(shù)相比，它以更快的門控(<2 納秒)、更寬的動態(tài)范圍和更高的燃燒靈敏度來測量拉曼散射，從而可以通過新引入的方法觀察火焰不穩(wěn)定動力學(xué)。 Princeton Instruments 增強型 emICCD 相機可跟上最新的 10 kHz 激光器。

圖 2.實驗裝置展示了采用 Nd:YAG 脈沖激光器(532 nm、88 ns 脈沖寬度、10 kHz 重復(fù)率)和與鏡頭攝譜儀耦合的 Princeton Instruments PI-MAX4:512EM 相機的高速激光拉曼診斷系統(tǒng)。由 J. Kojima(OAI/NASA)提供。

此處，使用二次諧波 Nd:YAG 脈沖激光器作為激發(fā)源 (200 W)，并以10 kHz 重復(fù)率操作來詢問火焰。散射光由光纖耦合透鏡光學(xué)器件收集，并傳輸至配備有普林斯頓儀器公司 (Princeton Instruments) 的PI-MAX?4:512EM 相機的體積透射透鏡光譜儀。

為了提高信噪比，圖像增強器以 10 kHz 的速率運行，以與高速激光保持同步，并以90 納秒的速度選通以消除光學(xué)火焰發(fā)射背景，而 EMCCD 以 1 kHz 的速率運行(即 10 次激光射擊累積)，使用 Princeton Instruments LightField? 軟件中的特殊功能，可以定制 CCD 尺寸和讀出速度。這種自定義檢測設(shè)置有效地使診斷系統(tǒng)能夠在不犧牲必要的 kHz 數(shù)據(jù)速率的情況下達(dá)到 NASA 設(shè)施有史以來的最高信號水平。

技術(shù)實現(xiàn)

Princeton Instruments 的新型PI-MAX4 emICCD (見圖 3)相機通過光纖將EMCCD 耦合到圖像增強器，充分利用了 EMCCD 和 ICCD 的關(guān)鍵優(yōu)勢。這種創(chuàng)新的 emICCD 技術(shù)使新相機能夠提供無與倫比的精度、真正的單光子檢測、智能和速度的組合。

圖3 . 全新 Princeton Instruments PI-MAX4:512EM 是市場上首款采用革命性 emICCD 技術(shù)的科學(xué)相機。PI-MAX4:512EM采用前照式EMCCD;PI-MAX4:512EMB 使用背照式 EMCCD。

PI -MAX4 emICCD相機的背照式 EMCCD 擁有95% 的峰值 QE，可實現(xiàn)所有 ICCD 相機中最高的信號吞吐量。此外，通過光纖將 EMCCD 連接到圖像增強器，圖像增強器和探測器之間的光通量比透鏡耦合配置高 6 倍。因此，emICCD 提供所有門控成像和光譜探測器中最高的信噪比 (SNR)。

這些新型 emICCD 相機通過智能編程圖像增強器和 EMCCD 之間的增益來實現(xiàn)卓越的線性度和動態(tài)范圍，對于燃燒等定量成像和光譜應(yīng)用至關(guān)重要。同時，它們真正的單光子探測能力確保了缺光應(yīng)用所需的高靈敏度。類似示波器的用戶界面(見圖 4)甚至可以記住完整的實驗設(shè)置。此外，由于在特殊的定制芯片模式下運行時能夠每秒采集 10,000 個光譜，Princeton Instruments 的 emICCD 相機可以捕獲來自下一代激光器的每個脈沖。

圖4 . 類似示波器的用戶界面增強了 Princeton Instruments 的 emICCD 相機的實用性。

結(jié)果

高速激光光譜測量是使用圖 2 所示的診斷設(shè)備在俄亥俄州克利夫蘭市 NASA 格倫研究中心的大氣壓燃燒診斷 (APCD) 實驗室進(jìn)行的。圖 5a 顯示了火焰的特寫。圖 5b 顯示了在貧燃料氫空氣火焰尖端測量的燃燒物質(zhì)(氧氣、氮氣和水蒸氣)自發(fā)拉曼散射隨時間變化的數(shù)據(jù)像素區(qū)域(1至512)對應(yīng)于486至680nm的波長區(qū)域。

圖5a?；鹧嫣貙憽?圖 5b。使用配備 PI-MAX4:512EM 的高速拉曼診斷設(shè)備，在振蕩貧燃料氫氣-空氣火焰中以 1 kHz 采樣率在一秒內(nèi)記錄時間序列斯托克斯拉曼散射光譜。由 J. Kojima 和 D. Fischer(OAI/NASA)提供。

圖 5b 中的信號可見度明顯高于之前報告的此類數(shù)據(jù)。從數(shù)據(jù)中可以清楚地看出，由于火焰與周圍空氣夾帶的相互作用，火焰以一定頻率(此處為~46 Hz)振蕩。

仔細(xì)觀察發(fā)現(xiàn)，純旋轉(zhuǎn)帶與O? 和 N?光譜呈反相關(guān)。這是因為純旋轉(zhuǎn)帶是火焰標(biāo)記(高溫)，與這兩種物質(zhì)相反，這兩種物質(zhì)在較高溫度下會降低其峰值強度。當(dāng)觀察到火焰時，會出現(xiàn)較高濃度的燃燒產(chǎn)物水蒸氣 (H?O)。重要的是，使用高速拉曼光譜以物種解析的方式表征火焰動力學(xué)。

未來發(fā)展方向

最近使用一種新的診斷設(shè)備來測量每個單獨分子物種的動態(tài)，而不是簡單地獲取大量信息(例如壓力)，這表明了對燃燒中的物種進(jìn)行溫度和頻率分析的可能性。最終，這種潛在的應(yīng)用可能成為不同溫度和壓力下燃油-空氣比動態(tài)的診斷工具。

科學(xué)探測器技術(shù)的進(jìn)步，例如PI-MAX4 emICCD相機能夠在<1 納秒的時間內(nèi)排除所有光學(xué)背景噪聲，從而提高燃燒中時間分辨自發(fā)拉曼散射光譜的信噪比，繼續(xù)擴展該領(lǐng)域的研究范圍區(qū)域。


審核編輯 黃宇